通讯单位：清华大学深圳国际研究生院
论文速览固体聚合物电解质（SPE）因其出色的灵活性和可加工性而被认为是实现固态锂（Li）金属电池卓越性能的极有前景的选择。聚偏二氟乙烯（PVDF）基聚合物电解质由于其优异的Li+传输性能而受到越来越多的关注。然而，大多数Li+以接触离子对（CIP）和聚集簇（AGG）的形式存在，而不是游离Li+，这阻碍了Li+高效传输的进一步增强。研究发现，铁电填料可以促进PVDF基电解液中锂盐的解离，产生高浓度的游离Li+，从而提高离子电导率。然而，对锂盐解离机制的基本了解仍然是一个关键问题。
本研究通过引入不同极化状态的BaTiO3（BTO）填料，揭示了LiFSI在自发极化影响下的解离机制。结果表明，通过引入具有氧空位缺陷的四方BTO（T-BTO3x），可以显着促进PVDF复合固体电解质中LiFSI的解离，生成72%的高浓度游离Li+，从而将离子电导率提高到8.4 104 S cm1。
图文导读图1：示意图显示了C-BTO 和T-BTO 的晶体结构以及T-BTO3x 上的LiFSI 解离和吸收过程。
图2：通过透射电子显微镜(TEM) 图像展示了C-BTO 和T-BTO 颗粒的晶面间距，并通过压电力显微镜(PFM) 分析展示了C-BTO 和T-BTO 的自发极化。
图3：不同填充电解质的拉曼位移，以及LiFSI 解离自由能和介电常数之间关系的密度泛函理论(DFT) 计算。
图4：T-BTO3x-PVDF 电解质的原子力显微镜(AFM) 图像和纳米红外图像，以及电解质的阿伦尼乌斯图和阻抗谱。
图5：展示了NCM811||Li 电池在T-BTO-PVDF3x 电解质中的电化学性能，以及循环后阴极表面的组成和形貌特征。
总结展望这项研究深入探讨了自发极化对LiFSI 解离的影响，并比较了增强自发极化的C-BTO、T-BTO 和T-BTO3x。
实验和理论模拟结果表明，T-BTO的自发极化与LiFSI的解离之间存在正相关关系。 T-BTO的{001}晶面在极化方向表现出更强的解离锂盐和积累阴离子的能力，这主要归因于FSI中的O与T-BTO中的Ti之间的结合。表面吸收FSI。
通过氧空位缺陷增强自发极化的TBTO3x 填料可以进一步放大这些效应，以实现72% 的高LiFSI 解离度，从而为T-BTO3x-PVDF 电解质提供在25C 时高达8.4 的性能。离子电导率为104 S cm1。这项研究为理解局域极化环境奠定了坚实的理论基础，并为先进固态复合电解质的开发提出了一种有前途的方法。
文献信息题目：BaTiO3 自发极化解离锂盐机理
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用户评论
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